Vào năm 597, một nhóm đan sĩ 40 người khởi hành từ Rôma đi truyền giáo cho người Anglo-Saxon ở Anh. Dẫn đầu là Augustinô, bề trên đan viện Thánh Anrê ở Rôma. Nhưng khi đến Gaul (Pháp) họ nghe những câu chuyện dã man về người Anglo-Saxon cũng như sự nguy hiểm của các luồng nước ở eo biển, họ quay trở về Rôma và gặp vị giáo hoàng đã sai họ đi – Thánh Giáo Hoàng Grêgôriô Cả – và đức giáo hoàng cho biết sự lo sợ của họ thì vô căn cứ. Trong một lá thư gửi cho Thánh Augustinô, Ðức Giáo Hoàng Grêgôriô Cả viết: “Ai muốn trèo ngọn núi cao thì phải đi từng bước, chứ đừng có nhảy.”
Augustinô lại ra đi một lần nữa, và lần này cả nhóm đã vượt qua eo biển và cập bến đất Kent thuộc Vua Ethelbert, là người ngoại giáo kết hôn với một Kitô Hữu, bà Bertha, công chúa nước Pháp. Vua Ethelbert tiếp đón họ nồng hậu, thiết lập cho họ nơi cư trú ở Cantơbery và trong năm ấy, vào Chúa Nhật Hiện Xuống năm 597, chính nhà vua đã được rửa tội.
Sau khi được tấn phong làm giám mục ở Gaul, Pháp bởi Đức Cha xứ Arles – Tổng Giám Mục tiên khởi của Cantơbery, nước Anh. Augustinô trở lại Cantơbery, là nơi ngài thiết lập giáo phận và khởi công xây dựng vương cung thánh đường. Khi số tín hữu ngày càng gia tăng, các giáo phận khác được ngài mở thêm ở Luân Ðôn và Rochester.
Cuộc đời Augustinô cũng gặp nhiều thất bại. Những cố gắng hòa giải giữa người Kitô Anglo-Saxon và Kitô Hữu Briton bản xứ đã chấm dứt trong thất bại đau buồn. Augustinô cũng không thuyết phục được người Briton từ bỏ một số phong tục khác biệt với Rôma và quên đi những cay đắng để giúp ngài phúc âm hóa người Anglo-Saxon, là kẻ xâm lăng đã dồn người Briton về miền tây.
Sau những thất bại, Augustinô đã khôn ngoan hơn để ý đến các nguyên tắc truyền giáo – đối với thời bấy giờ thật sáng suốt mà Ðức Giáo Hoàng Grêgôriô Cả đề nghị: Hãy thanh tẩy thay vì tàn phá các đền thờ và các phong tục ngoại giáo; hãy du nhập các nghi thức và ngày lễ của người ngoại giáo vào ngày lễ Kitô Giáo; duy trì các truyền thống địa phương càng nhiều càng tốt.
Sau tám năm đến Anh, sự thành công của ngài tuy hạn hẹp nhưng sau này đã đem lại kết quả tốt đẹp là cả nước Anh đã tòng giáo. Quả thật, Thánh Augustinô đáng được gọi là “Tông Ðồ của Anh Quốc”.
Ngài qua đời ngày 26 tháng 5 năm 604 tại Cantơbery, Anh Quốc. Ngài được mai táng trong nhà thờ chính tòa Thánh Phêrô và Phaolô ở Cantơbery, ngôi thánh đường ngài đã xây dựng.
